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分子半导体的化学掺杂是基于半导体和掺杂剂分子之间的电子漂浮响应；这里，掺杂剂的氧化修起电势是划定半导体费米能级的要津。化学掺杂的可调性和再现性受到掺杂材料的可用性和水等杂质的影响的放弃。在这里，日本筑波国度材料科学商榷所Yu Yamashita重心护理质子耦合电子漂浮(PCET)响应，将p型有机半导体薄膜浸入含有PCET基氧化修起对和疏水分子离子的水溶液中。PCET和离子镶嵌的协同响应导致在环境要求下对晶体有机半导体薄膜进行灵验的化学掺杂。字据能斯特方程，半导体的费米能级得到了高精度的可重叠划定——室温下的热能约为 25 毫电子伏，带旯旮的热能跨越数百毫电子伏。基于该设施，本文还建议了一种无参比电极、电阻式pH。半导体掺杂和质子活性(化学和生化经过中广阔使用的参数)之间的关连可能有助于为环境半导体经过和生物分子电子学创建一个平台。该商榷以题为“Doping of molecular semiconductors through proton-coupled electron transfer”的论文发表在《Nature》上。

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【水溶液中的化学掺杂】

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该本商榷使用BQ/HQ氧化修起对(其弘扬出双电子、双质子PCET响应)来划定水溶液中的 p型掺杂效果。传统的p型掺杂剂通过一次或部分电子漂浮响应在OSC中产生空穴。当与环境中的水发生电子漂浮响适时，此类掺杂剂就会失活。当掺杂剂的电子亲和力极端于或大于水氧化的氧化修起电位时，掺杂剂的富厚性尤其成问题。BQ对单电子漂浮响应仅败浮现较小的电子亲和力，不及以灵验氧化中性水。除了单电子漂浮响应外，BQ/HQ在水溶液中还弘扬出二电子、二质子PCET响应。BQ/HQ氧化修起电位小于水氧化的氧化修起电位，大于水修起的氧化修起电位；这些电位败浮现调换的pH依赖性。因此，与传统掺杂剂比拟，即使在环境和水性要求下，与水的氧化修起响应也不会影响BQ/HQ氧化修起系统。且在低pH值水溶液中PBTTT和BQ之间在能量上故意的PCET。

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该商榷中的掺杂设施触及BQ/HQ的二电子、二质子PCET响应和阴离子镶嵌，其机理假定如下(图1a)。当 pH依赖性EBQ/HQ匹配或跨越PBTTT的费米能级(pH依赖性氧化修起响应经过)时，PCET响应就会进行。掺杂剂阴离子被镶嵌到OSC薄膜中以抵偿注入的空穴(阴离子镶嵌经过)。这些经过一语气或同期发生，用阴离子物种Y −掺杂 PBTTT 薄膜，而不滋扰薄膜的结晶度。浸入仅含有双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺(TFSI)或双(九氟丁磺酰基)酰亚胺(NFSI)阴离子的水溶液中并不成产生灵验的掺杂。在这种情况下，由于水溶液中熔化氧的氧化，不雅察到掺杂水平略有加多。比拟之下，浸泡在含有 BQ 和掺杂剂盐的水溶液中会镌汰薄膜的中性继承，这标明PBTTT的灵验掺杂是通过 pH 依赖的氧化修起响应和阴离子镶嵌进行的。NFSI−和TFSI−是合适的掺杂剂候选者。与TFSI −比拟，NFSI −完结的掺杂水平更高，这标明插层经过中的吉布斯解放能增益影响掺杂响应的驱能源，相似于有机溶剂中的情况和水溶液中的电化学掺杂。这些发现支柱这么的假定：在该商榷的掺杂设施中发生了BQ的氧化修起响应和阴离子的镶嵌。

图1| 证据水溶液中的化学掺杂

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【掺杂水平的pH依赖性】

该商榷通过实考证实了E BQ/HQ和PBTTT的掺杂水平是否取决于溶液pH值。率先评估了PBTTT薄膜的吸光度和电导率的变化，结果标明，PBTTT的掺杂水平跟着pH值的镌汰而加多。掺杂薄膜的电导率测量结果标明，pH值具有很强的依赖性，在较低的pH值下不错赢得较高的电导率。较低pH下掺杂水平的加多标明BQ/HQ的二电子、二质子PCET追究该设施中的掺杂响应。总之，通过该设施进行掺杂后的结构变化与畴前的商榷一致，其中阴离子插入到团聚物的层状结构中，而不滋扰其结晶度。此外，通过改革溶液的pH值不错精准划定阴离子镶嵌的进度。

图2| PBTTT薄膜中掺杂水平的pH依赖性

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通过XPS测量详情掺杂PBTTT薄膜中的阴离子种类。测量标明TFSI − 通过该商榷的掺杂设施镶嵌到PBTTT薄膜中，这是由BQ/HQ的PCET响应触发的。上述本质结果证实，通过该设施进行掺杂手艺，水溶液中发生了PCET和阴离子镶嵌。

PBTTT的掺杂水平取决于掺杂溶液的pH值。通过划定掺杂溶液的pH值不错通俗地调治掺杂水平。一般来说，离子浓度，尤其是质子浓度(pH)，不错松驰划定15个数目级，这意味着该设施字据能斯特方程使用高度可控的电动势源。该商榷通俗且可彭胀的设施或者在环境要求下完结掺杂水平的精准和大限制划定，合乎制造大面积的基于OSC的器件。值得介意的是，当低pH环境对所聘请的材料有问题时，不错优化其他参数，举例氧化修起剂和盐的种类和浓度，以在中等pH的水溶液中完结存效掺杂。

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图3| 在不同pH值下掺杂的薄膜的元素分析

【费米能级的可重叠划定】

氧化剂和修起剂在费米能级的精准划定中皆起着要津作用。在该掺杂设施中，氧化剂(BQ)和修起剂(HQ)与OSC的氧化和修起响应达到均衡。图4a败露了PBTTT薄膜轮流浸入pH=2和pH=4的BQ/HQ和LiTFSI掺杂水溶液中的电阻变化。浸入pH=2掺杂溶液后PBTTT薄膜的电阻下落然后浸入pH=4的掺杂溶液中后加多。当样品浸入pH=2的溶液中时，PBTTT薄膜的掺杂水平通过PCET与氧化剂BQ的响应而加多。当样品浸入pH=4溶液中时，掺杂水平通过PCET与修起剂HQ镌汰。结果标明，由于BQ和HQ的存在，PBTTT薄膜的氧化和修起响应发生在掺杂溶液中。因此，即使响应环境中存在包括氧在内的氧化恢回素性杂质，这些氧化修起响应的均衡也不错完结该设施中OSC掺杂水平的精准划定。使用基于 PCET的氧化修起对的优点之一是氧化剂和修起剂皆是富厚的闭壳化合物。当使用传统的基于电子漂浮的掺杂剂时，氧化剂或修起剂是解放基物资，这可能导致掺杂剂在工艺环境中的富厚性问题。氧化剂和修起剂的使用标明了OSC设备的可能性。OSC薄膜的告捷修起标明使用基于PCET的氧化修起对来修起OSC(n型掺杂)的可能性。此外，掺杂设施固有的(不雅察到的)可重叠性可能会导致新式传感器的设备。

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图4| 通过PCET对掺杂水平进行可重叠划定

【通过PCET完结高掺杂水平】

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临了，该商榷讲明了该化学掺杂设施在水溶液中完结了较着高的掺杂水平。不错划定氧化修起响应或阴离子镶嵌经过中的吉布斯解放能增益，以提升PBTTT薄膜的掺杂水平。掺杂溶液的pH值、门径电极电位和氧化修起剂的浓度(活度)是提升掺杂溶液氧化强度的要津参数。

图5| 在水性掺杂溶液中达到的高掺杂水平

【小结】

该设备了一种基于二电子、二质子PCET的化学掺杂设施，用于在环境要求下水溶液中的分子半导体。与传统的化学掺杂设施不同，在该商榷的BQ/HQ设施中，与水和氧气的响应不会影响最终的掺杂水平。字据能斯特方程，氧化修起对的氧化修起电位和OSC的费米能级通过掺杂溶液的pH值精准且可重叠地调治；在这里，不错通过电极电位测量来原位监测骨子的费米能级。PCET和掺杂剂离子镶嵌的协同响应使东说念主们或者弃取合适的掺杂剂离子来提升晶体掺杂OSC的掺杂效果、富厚性和电子性能。该化学掺杂设施通过通俗的处理有研讨经过具有可控性、富厚性、可彭胀性和对各式结构的适用性，这可能为具有OSC的先进器件带来多种契机。所展示的基于PCET的阶梯将有助于加快先进、可靠的基于OSC的配置和生物电子居品(包括传感器)的制造。

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原文不绝：https://www.nature.com/articles/s41586-023-06504-8

开端：高分子科学前沿

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